ちょうど目的の操作方法が載ったページを見つけたので、忘れないように書いておきます。
何の拍子にサイトにアクセスできなくなるか、分かったものではないので...。
【情報元サイト】
iTuneデバイス曲の削除（教えて！goo）：https://oshiete.goo.ne.jp/qa/7374288.html
もしも上記に接続できなかった場合は、以下の通りです。
【操作方法】
- iPhoneをiTuneに認識させます。
- 〔デバイス〕をクリック。
現在認識しているiPhoneの、〔設定〕＞〔概要〕の画面が開きます。 - 画面を下にスクロールすると、
〔オプション〕＞〔音楽とビデオを主導で管理（チェックボックス）〕が在るので、これにチェックを入れる。
終わり